Nasceu em Vila do Bispo, a 15-07-1908, filho de Elisa Correia Dias Matoso e José Matoso.
Estudante de Agronomia, aderiu à Federação das Juventudes Comunistas Portuguesas, onde foi um importante quadro, juntamente com Carolina Loff da Fonseca, Edmundo Pedro, Francisco Paula de Oliveira (Pável), Fernando Quirino, Francisco Ferreira, Gilberto Florindo de Oliveira, Grácio Ribeiro, Manuel Rodrigues de Oliveira, Pedro Baptista da Rocha e Victor Hugo Velez Grilo. Desempenhou, durante a década de 1930, atividade muito relevante no PCP, tendo trabalhado, entre outros, com Bento Gonçalves, seu Secretário-Geral. Preso em 1931, pois há uma fotografia no Livro de Cadastrados com a data de 12-09-1931. No ano seguinte, fez parte do grupo que preparava ações no 1.º de Maio, com recurso a engenhos explosivos.
Terá sido novamente preso em 24-04-1932, quando experimentavam bombas na Serra de Monsanto, juntamente com Abel Augusto Gomes de Abreu (gráfico da Casa da Moeda), António Franco Trindade, Álvaro Augusto Ferreira, Eduardo Valente Neto (marítimo), João Lopes Dinis (canteiro, que viria a falecer no Tarrafal em 12-12-1941), Manuel Francisco da Silva (pedreiro) e Silvino Fernandes Costa (ajudante de farmácia). Foi-lhe fixada residência obrigatória em Peniche, para onde seguiu da Penitenciária de Lisboa em agosto de 1932, e de onde terá fugido. Em 1933 ou 1934, nasceu-lhe a filha Helena, fruto da sua relação com Carolina Loff. Esta e a filha recém-nascida partiram para a União Soviética, onde chegaram em abril de1935, tendo Helena sido recolhida na escola internacional de Ivanovo. Julgado à revelia pelo Tribunal Militar Especial em 20-10-1934, foi condenado a dez anos de prisão no degredo e multa de vinte mil escudos, ficando à disposição do Governo. Depois de andar anos na clandestinidade e procurado, foi preso pela Polícia de Vigilância e Defesa do Estado (PVDE) em 11-05-1938, aquando do assalto noturno a uma tipografia clandestina, no Rego. Levado para uma esquadra, incomunicável, entrou no Aljube em 3 de agosto, foi transferido, no dia 10, de novo para uma esquadra, regressou ao Aljube em 23 e enviado para Caxias em 26 do mesmo mês. Transferido para a 1ª Esquadra em 27-09-1938, seguiu, dois dias depois, para o Reduto Norte de Caxias e foi enviado para Peniche em 1 de Novembro. Voltou ao Aljube em 22-03-1939. A mãe procurou, sempre que possível, visitá-lo, o que se tornava muito difícil com a mudança constante de prisão. Julgado pelo Tribunal Militar Especial em 10-05-1939, viu a pena de 20/10/1934 ser agravada para doze anos e perda dos direitos políticos por cinco anos. Integrou, em 20-06-1939, a 6.ª leva de presos políticos enviada para o Campo de Concentração do Tarrafal, juntamente com Alberto Araújo e Augusto Valdez, de onde só seria libertado em 20-12-1945.
No Tarrafal, foi, como muitos outros presos, vítima de inenarrável violência, tendo assistido ao falecimento de Bento Gonçalves, que há muito conhecia e com quem militara no Partido Comunista: “Carlos Matoso ao notar aquela imobilidade, aquela qualquer coisa que logo nos fazia distinguir a vida da morte; pegou num pequeno espelho e aproximou-o à boca de Bento Gonçalves. Já não havia sopro de vida, e Carlos Matoso não pode conter toda a sua mágoa e toda a sua revolta. // - Assassinos! // O capitão Olegário fitou-o demoradamente e não tardou que o chamasse à secretaria para o esbofetear” (Tarrafal – Testemunhos, 1978). No Campo de Concentração, integrou o núcleo dirigente da Organização Comunista Prisional do Tarrafal, juntamente com outros membros do Comité Central, alguns dos quais haviam pertencido ao seu Secretariado, como Alberto Araújo, Francisco Miguel, Júlio Fogaça, Manuel Alpedrinha, Miguel Wager Russell e Militão Ribeiro.
No livro “Um poeta recorda-se – Memórias de uma vida”, o médico e poeta Armindo Rodrigues, amigo de convívio diário de Carlos Matoso durante a década de 30, tece-lhe os maiores elogios políticos, partidários e humanos: “Do Carlos Matoso nunca me adveio o menor perigo. Pelo contrário, quando o prenderam pela última vez, no assalto nocturno a uma tipografia clandestina, no Rego […] não disse uma palavra que pudesse comprometer-me” [p. 16]; “[…] homem honrado e inflexível” [p. 150]; “Dos regressados da deportação, um era o meu amigo Carlos Matoso, a quem devo a mudez leal que a meu respeito manteve. Vinha acabrunhado, tristonho, perdida a sua magnífica exuberância antiga. E a breve trecho, por diligência do irmão rico, oficial da Aviação Marítima e genro único do banqueiro Soto Maior, emigraria para o Brasil” (pp. 223-224).
Exilado, desembarcou no Rio de Janeiro em 14/05/1946, passando a trabalhar como caixeiro-viajante, comercializando produtos da empresa do irmão, o Comandante José Francisco, casado com a única herdeira do banco Pinto Sotto Maior, por todo o Brasil.
Reconstruiu a sua vida e formou família: casou com Raimunda Mirtes Soares, que conhecera quando trabalhava em Fortaleza, e do enlace nasceu Maria Tereza Soares Matoso Sampaio.
Residiu, ainda, em Salvador da Baía e em São Paulo, antes de se fixar no Rio de Janeiro, trabalhando sempre para o irmão. Apesar das diligências feitas, nunca reencontrou a filha Helena e as duas irmãs, talvez com cerca de quinze anos de diferença, também nunca se viram.
Visitou Portugal com a mulher e a filha, tendo sido, temporariamente, detido quando desembarcou.
No dia 3 de março de 1959, quando a filha tinha apenas sete anos, Carlos Matoso saiu de casa para um dia comum de trabalho, acabando por suicidar-se no Hotel Quitandinha, em Petrópolis e em cujo cemitério foi enterrado.